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生命健康检测研究院 Angew:让界面气体“动起来”的传感器

发布者: [发表时间]:2020-12-08 [来源]:X-MOL [浏览次数]:

流体更大的运动速度意味着更高效的传质,这对促进气体传感器表面物质吸附、提升气体传感器的灵敏度有着重要意义。那么,怎样才能让传感器界面处的分子“动起来”?近日,生命健康检测研究院王铁团队,通过表面图案化的传感器提升气流在传感器界面处的运动速度,促进了传质,增强了气体传感器的灵敏度。

气体样品的分析检测对于检测爆炸物、有毒有害物质等发挥着重要作用。固态传感器常用于气体检测。气体在固态传感器界面处的反应通常包括气体反应物扩散、吸附、反应、气体产物脱附和扩散五步。理论上,气体在浓度差驱使下向固态传感器表面扩散,并在此过程中实现传质。但实际状态下,气体物质传质速度比分子运动速度更慢,这是由于传质过程受到传感器界面处的气体分子扩散层的阻碍,较慢的传质降低了气体传感器的灵敏度。

王铁研究员团队在前期研究成果(Anal. Chem.,2017,89, 1416-1420,J. Mater. Chem. A,2017,5, 22506-22511,J. Am. Chem. Soc.,2020,142, 1857-1863)的基础上,提出促进气体分子局域扰动,以克服表面扩散层的限制。在中国科学院化学研究所车延科研究员团队协助下,他们以荧光型气体传感器为探针传感器,在模板辅助下制备一系列不同密度(0.00<密度<1.00)的传感器阵列,以非阵列型的薄膜型传感器(密度=1.00)为对照,用以检测爆炸物分子2,4-二硝基甲苯(DNT),并用阵列传感器对应的密度将荧光淬灭结果归一化。结果证明,从归一化后的荧光淬灭、线性检测范围及其拟合曲线的斜率、检测限这四方面,均说明阵列化后的传感器,其灵敏度比未阵列化的薄膜显著增强。并且灵敏度呈现跟阵列密度相关的趋势,阵列密度越小,传感器越灵敏。以传感器密度0.3为临界值,传感器阵列可以分为两组。

模拟计算结果证明,两组传感器阵列以及薄膜型传感器,其界面处分子运动速度有差异,传感器阵列界面处分子运动速度比薄膜传感器界面处提高几个数量级。其原因在于,传感器阵列界面处有多维度气体浓度差,而薄膜传感器界面处气体浓度差只有一个方向。因此,传感器阵列界面处,气体分子沿多方向扩散,产生局域扰动,从而提升气体分子运动速度,促进传质。两组传感器阵列灵敏度的差异则归因于气体分子平均自由程的差异。

将该探针传感器检测其它三种气体,并将其他三种检测器分子用相同方法图案化,并分别检测对应气体分子,所得结果均与前述规律一致。证明该灵敏度增强方法具有普适性。

这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition上。工作受到国家自然科学基金、中国国家重点研发计划和中国科学院的资金支持。

科研思路分析

Q:这项研究是怎样开始的,或者说最初的想法是怎样产生的?

A:我们的研究围绕“提高气体传感器的灵敏度”展开。目前,旨在提高气体传感器灵敏度的方法,大多围绕“气固五步反应(气体反应物扩散、吸附、反应、气体产物脱附和扩散)”的第三步即气固反应展开,主要通过设计、合成新分子、新材料实现。这能够显著提高气体检测灵敏度,但是该方法并不具有普适性,因为气固反应是特异性的,具有选择性的。并且理想的新的检测材料的产生都要经过复杂的合成、筛选、优化过程,对相关工作者要求比较高。因此,我们希望开发一种能够具有普适性的、简单方便的提高气体传感器灵敏度的方法。根据我们组的工作积累,我们选择了用阵列型传感器,它有望加快界面气体分子运动,从而提高传感器灵敏度。

Q:研究过程中遇到哪些挑战?

A:传感器阵列的合成。因为传感器周期跨度大,高质量的大周期阵列制备难度相对较大。并且分子析出过程中不但会组装成超分子,还会结晶。超分子组装质量会影响传感器性能。为此,我们不断优化阵列生长条件,最终制得高质量超分子阵列。

Q:该研究成果可能有哪些重要的应用?哪些领域的企业或研究机构可能从该成果中获得帮助?

A:我们的传感器阵列可以在实验室实现大面积制备,有望实现工业化制备。理论上,能够分散到一定极性的溶剂中的材料都能够通过文章提到的方法进行图案化,进而能够用作高灵敏气体传感器。除了文章中所提到的基于turn-off型荧光分子的传感器和基于染料的传感器,其它传感器材料,如turn-on型荧光材料,SERS活性材料等,都有望在图案化后进行高灵敏、快速以至于实时气体检测分析。