第一作者：叶皓晨博士

通讯作者和单位：薛振杰研究员，天津理工大学；王铁教授，天津理工大学

原文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.5c19419

研究背景

液滴蒸发是一个普遍存在却远未被完全理解的界面物理过程。从咖啡渍的环状沉积，到喷墨打印、微纳材料制备以及生物医学检测，液滴在固体表面的蒸发路径往往直接决定了最终的沉积形貌与功能表现。尽管液滴蒸发已被广泛研究，现有认识大多建立在理想均一表面的假设之上。然而，在真实体系中，界面往往同时具有结构与润湿性的异质性，液滴在蒸发过程中是否仍然遵循单一、可预测的行为模式，仍是一个基础而关键的科学问题。

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近日，天津理工大学生命健康智能检测研究院王铁团队在Journal of the American Chemical Society上发表研究成果，系统揭示了异质界面上液滴蒸发的多模态行为及其物理起源，并提出了一种可预测、可调控的液滴蒸发新框架。

图文导读

为研究真实界面条件下的液滴蒸发行为，研究团队构建了一种图案化纳米颗粒超晶格阵列模型体系（图1）。通过可控自组装与图案化技术，在固体基底表面引入了纳米颗粒阵列区域，使其与周围裸露基底形成结构和润湿性均不同的异质界面。

图1 制备图案化金纳米粒子超晶格阵列

基于上述模型体系，研究团队系统考察了液滴在异质界面上的蒸发行为。如图2所示，液滴蒸发过程中可稳定呈现出三种截然不同的蒸发模式：纳米粒子超晶格域中心方向的定向收缩（模式1）、远离纳米粒子超晶格域位置的非定向收缩（模式2），以及伴随纳米粒子超晶格域外围“拖尾”效应的定向收缩（模式3）。这一结果表明，在异质界面上，液滴蒸发并非由单一机制主导，而是呈现出多模态共存的复杂动力学行为。

图2异质基底表面的不同蒸发模式

为了进一步揭示不同蒸发模式出现的内在规律，研究团队系统研究了不同蒸发模式的液滴蒸发动力学，如图3所示。不同蒸发模式的出现与转变是由基底层面的接触角滞后、纳米粒子超晶格域的后退角、初始液滴尺寸及其相对空间构型之间复杂的相互作用所调控的，这凸显了润湿异质性、液滴定位和液滴尺寸对最终界面蒸发动力学产生的协同影响。在实验规律的基础上，研究团队进一步提出了一个统一描述液滴蒸发行为的理论模型。通过引入一个无量纲参数G，成功将液滴接触线脱钉的驱动力与纳米结构诱导的钉扎效应联系起来，从而将不同蒸发模式映射到同一物理框架之中。

图3 不同蒸发模式下液滴的动态蒸发过程

液滴蒸发过程不仅是一个动力学问题，也直接决定了溶质在界面上的最终沉积方式。如图4所示，利用拉曼技术，验证了不同模式的出现；且观察到在不同蒸发模式下，溶质沉积分布呈现出显著差异。其中，模式1可实现高度集中且空间分布均一的沉积。

图4 液滴蒸发后分析物分布的比较

在系统建立液滴蒸发多模态行为的物理图景之后，研究团队进一步选取呼出气冷凝液（Exhaled Breath Condensate，EBC）作为研究体系，对所提出的蒸发调控策略进行验证。如图5所示，最终利用模式1实现了对于EBC中过氧化氢和药物的稳定监控。

图5 呼出气冷凝液收集与监控

总结展望

综上所述，该研究从实验和物理机制层面系统揭示了异质界面上液滴蒸发的多模态行为，阐明了液滴尺寸、空间位置与界面异质性在蒸发路径选择中的协同作用，并证明了蒸发动力学可控性对沉积结果的决定性影响。该成果为理解和调控复杂界面上的液滴行为提供了新的研究范式。